ЦГАМЛИ находится на территории Национального заповедника "София Киевская" в здании бывшего училища, которое сейчас является архитектурной памяткой XVIII ст. У посетителей архива есть уникальная возможность увидеть рукописи и личные дневники практически всех украинских классиков, например, Т. Г. Шевченко, И. Я. Франко, И. С. Нечуя-Левицкого, ознакомиться с фондами известных издательств XIX-XX ст. ("Рух", "Советский писатель", "Музыкальная Украина", "Отечество" и др.), а также с документами культурных и общественных организаций – Союз писателей УССР, Комитет государственной премии им. Т. Г. Шевченко, Киевское общество поддержки искусств. Не так давно фонды ЦГАМЛИ пополнились личными архивами писателей – представителей украинской диаспоры, в частности И. Багряного, В. Вовк, Ю. Косача. Архив-музей является настоящим культурным центром, идеальным местом для всех любителей прекрасного. Тут действуют постоянные экспозиции и кабинеты-музеи известных культурных деятелей. Для гостей работают библиотека и читальный зал. В помещении ЦГАМЛИ регулярно проходят концерты камерной музыки, творческие вечера и открытия выставок.