Монастир є одним із найстаріших на Волині, побудований у візантійському стилі. Основна споруда цієї святині – це двоярусна кам’яна церква, з південної сторони якої розташований корпус для проживання братів. Тут зберігаються ікони Загаєцької Всемилостивої Божої Матері, Святого Іоанна Милостивого та мученика Мамонта із частинами їх мощей. 1637 року Ірина віддала монастирю у довічне користування став, млин, поля й сінокоси. Її син і онук також були щедрими до спільноти і подарували їм два маєтки. Незабаром неподалік від монастиря виникло поселення з назвою Малі Загайці. За користування їхньою землею селяни допомагали монахам в сільських роботах. На початку XVIII століття нащадки засновниці монастиря перейшли в католицизм, внаслідок чого 1709 року монастир змушували перейти в унію шляхом нанесення шкоди споруді. 1721 року його повністю перейшов в унію. За нового настоятеля монастир було поступово відновлено. З 1794 року монастир знов став православним із зарахуванням у заштатні. В період з 1813 по 1853 роки в його стінах було духовне училище. В середині ХІХ століття монастир перевели в розряд трикласних, а з 1865 року до нього приписали Кременецький Богоявленський монастир. 4 червня 1899 року під час грози згорів купол і зруйнувалася частина стіни великої церкви. Незабаром пожежа, що невідомо як виникла, знищила монастирський фільварок, тік і приміщення, де зберігався весь запас хліба та майно. В архіві зберігалися дуже цінні книги та рукописи. Однією з найважливіших раритетів була Біблія першого слав’янського видання, надрукована в Острозі 1581 р. (зберігалася в монастирі до 1914 року). З приходом більшовиків монастир був практично повністю зруйнований. 1964 року його зняли з реєстрації як релігійну споруду і передали для культурних цілей. У 80-ті роки більшу частину келій зруйнували. З жовтня 2001 року після благословіння архієпископа Тернопільського і Кременецького почалися ремонтно-відновлювальні роботи у монастирі. Виникла потреба у значних коштах для того, аби налагодити зв’язок, газо- і водопостачання. Також виникла проблема з поверненням земель монастирю, оскільки документи на право володіння ними були знищені.